氮掺杂多孔碳材料负载超细 Pd 纳米催化剂的制备及其在催化加氢反应中的应用中文摘要负载型超细 Pd 纳米催化剂的性能受到纳米颗粒尺寸大小、微观形貌、载体以及金属-载体强相互作用等影响。经研究表明，将超细 Pd NPs 高分散稳固在合适的载体上是调节催化剂结构的常用手段。理想型载体不仅提高 Pd NPs 分散使粒径分布变窄，还能降低 Pd 的使用量、减小经济成本，增强金属-载体强相互作用，提高催化剂的重复使用性、降低金属流失和聚集。在众多载体材料中氮掺杂多孔碳材料因富电子氮的掺杂可牢固锚定 Pd NPs、抑制 Pd NPs 的团聚而广为人知。本文围绕不同的前体设计出不同的氮掺杂多孔碳材料负载超细 Pd 纳米催化剂，并应用于不同的催化加氢反应中。主要研究内容如下：（1）基于绿色可持续发展需求，我们利用廉价的生物质废弃物为原料通过简单高温碳化得到高比表面积的氮掺杂多孔碳材料 PNCM，并作为负载 Pd NPs的载体，由于原位掺杂的氮原子或基团与 Pd NPs 相互作用，使 Pd NPs 均匀而稳定地分散在 PNCM 表面和孔道结构中，相比于商业 Pd/C，得到的 Pd/PNCM催化剂在绿色温和条件下对苯酚加氢具有极高的催化活性。（2）非均相催化反应中，载体形貌对催化剂的稳定性和活性至关重要，于是设计了氮掺杂中空多孔 碳 纳 米 球 （ HCNs ） ， 并 用 于 负 载 超 细 Pd NPs 。 实 验 结 果 表 明 所 得的 Pd/HCNs 催化剂在 5-羟甲基糠醛选择性氧化和硝基化合物加氢反应中凸显出卓越的活性和双功能性。（3）为进一步扩宽催化剂载体的种类、设计团簇型催化剂，我们以尺寸选择性 UiO-66-NH2和化学稳定性共价有机聚合物（COP）为前驱体，Pd 纳米团簇为活性位点设计了 Pd 纳米团簇掺杂的核-壳纳米反应器，即 UiO-66-NH2@COP@Pd 催化剂。该催化剂由于核 UiO-66-NH2、壳 COP 和活性中心 Pd 纳米团簇三组分之间的协同作用，在硝基化合物加氢和 4-硝基酚还原反应中表现出惊人的反应效果。本文研究成果有望为调控 Pd 原子利用率最大化，构筑杂原子掺杂多孔碳材料负载超细 Pd NPs 催化剂及其在催化加氢反应中的实际应用提供了一定的实验基础。关键词：负载型超细 Pd 纳米催化剂，氮掺杂多孔碳材料，催化加氢ULTRAFINE PALLADIUM NANOPARTICLES IMMOBILIZED ON N-DOPED POROUS CARBON MATERIALS AS A HIGHLY EFFICIENT HYDROGENATION CATALYSTSAbstractThe performanc...
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