高岭土为原料的微纳米 A 型分子筛的合成、性能及机理研究摘要:A 型分子筛作为微孔材料,具有丰富的孔结构、规则的孔道分布,因而在催化材料、吸附材料、分离材料、光电材料、功能材料等领域具有广泛的应用,为社会发展创造巨大的价值。目前,以高岭土等矿物材料为原料合成分子筛是其发展趋势,高岭土是一种天然硅铝酸盐矿物,在我国储量十分丰富。本论文以高岭土为原料,利用水热合成法制备了 A 型分子筛。研究了陈化温度、陈化时间、晶化温度、晶化时间以及减浓度对 4A 型分子筛结晶度的影响,得出了制备 A 型分子筛的最优工艺参数。研究了 KCl 的加入量对 3A 型分子筛结晶度和静态饱和吸水量的影响。通过模板法制备出二维 A 型分子筛材料,并对其微观结构进行研究。同时,对高岭土制备 A 型分子筛的形成机理进行了系统的研究。本研究在绿色环保高岭土深加工、降低分子筛制备成本、拓宽分子筛应用领域等方面都具有重大的理论和应用价值。本论文的创新点如下:(1)以高岭土为原料一步水热合成法制备出 3A 型分子筛材料,解决 3A 型分子筛合成过程繁琐、合成周期长的问题。(2)采用模板法,以高岭土为原料,制备出非常规结构的二维 A 型分子筛材料。本论文取得的成果以及主要结论如下:(1)高岭土的硅铝比约为 2.5,适合制备 A 型分子筛材料。热重-差热分析结果表明活化温度为:600~900℃。(2)高岭土制备 4A 型分子筛,在水热合成过程中,通过单因素实验法确定了最佳工艺条件:碱浓度 2.5 mol·L-1,陈化温度 60℃,陈化时间 4h,晶化温度 90℃,晶化时间 4h。研究结果表明合成 4A 型分子筛的结晶度为 90.7%,比表面积为21.106 m2·g-1。TEM 研究结果表明 4A 型分子筛的晶体结构属于体心立方结构(BCC)以及 4A 型分子筛是多晶体。EDX 能谱分析结果表明 4A 型分子筛的 Si/Al比为 1.0。另外,通过 4A 型分子筛的热稳定性研究得出:4A 型分子筛的相转变温度是 600 ℃;4A 型分子筛的总质量损失为 14.7%(3)高岭土制备 3A 型分子筛,KCl 的加入量为 25%时,3A 型分子筛的结晶度为75.4%,比表面积为 17.6526 m2·g-1,静态饱和吸水量为 190.992 mg·g-1。(4)高岭土制备二维 LTA 型分子筛,石墨烯的加入量为 10.0%时,分子筛的结晶度为 69.0%,比表面积为 39.774 m2·g-1。(5)高岭土合成 LTA 型分子筛的机理可分为三个主要阶段:(a)硅氧四面体和铝氧四面体相互结...