缺陷型多孔六方氮化硼的构筑及其催化氧化燃油脱硫的研究摘要随着人们对大气环境污染问题的日益重视,环境保护和燃油硫含量的相关规定陆续出台。燃油中大量有机含硫化合物的燃烧会转化为硫氧化物(SOx),同时还会造成酸雨和炭烟颗粒物(PM2.5)等环境污染问题的生成。此外,含硫化合物会导致三效催化剂中毒,间接加剧大气污染的产生。因此,绿色清洁燃油的生产对于维持健康的生活和友好的环境至关重要。目前,针对传统加氢脱硫(HDS)技术的不足,在所有的新型脱硫技术中,氧化脱硫(ODS)以其反应条件温和、脱硫效率高的特点受到了研究者们的广泛关注。本论文主要以六方氮化硼(h-BN)为研究对象,设计并构筑了一系列具有缺陷结构的非金属多相催化剂。考察了催化剂活化分子氧(O2)的催化氧化脱硫性能,并系统探究了催化反应机理及其构效关系。主要研究内容及实验结果如下:1. 以三元低共熔溶剂(DESs)作为前驱体和模板剂,调节 h-BN 的电子结构。采用一步煅烧法合成了具有多级孔结构的碳掺杂氮化硼(BCN)催化剂。通过表征结果证实了其具有多孔结构,且 BCN 催化剂中的碳团簇促进了电子离域效应,加速了氧气的活化。将所制备的 BCN-x 用于活化分子氧催化氧化脱硫体系,考察了不同反应条件对催化氧化脱硫性能的影响。结果显示, 在 m (BCN-1) = 50 mg, V(model diesel) = 20 mL, v(airflow) = 100 mL∙min-1, T = 125°C条件下,反应 4 h 能够实现对模型油中 DBT 98.4%的脱除率,达到深度氧化脱硫的目的。该催化剂对 4-MDBT 和 4,6-DMDBT 也具有较好的催化性能,脱硫顺序依次为 DBT > 4,6-DMDBT > 4-MDBT。所制备的 BCN 催化剂能够连续循环使用 5 次,活性无明显下降。实验结果结合密度泛函理论(DFT),该催化剂良好的催化活性来源于改进的电子离域提高了 BCN 的电子密度,促进了分子氧的活化。2. 采用真空煅烧法合成了一种具有 B、N 双空位的氮化硼催化剂(V-BN)。通过实验和表征结果证实,在真空处理过程中,B-O 和 N-H 键部分断裂,并以水分子的形式被去除,留下 B、N 双空位,并且作为反应活性位点提升了 O2的I解离吸附性能。将所制备的 V3-BN 用于活化分子氧催化氧化脱硫体系,结果显示,在 m (V3-BN) = 50 mg, V(model diesel) = 20 mL, v(airflow) = 100 mL∙min-1, T = 125°C 条件下,反应 6 h 能够实现对 DBT 的完全脱除。同时对 4-DMDBT 也展现出良...